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車(chē)用汽油機(jī)顆粒物生成機(jī)理及排放特性研究進(jìn)展-Part1

2020-05-23 00:28:10·  來(lái)源：內(nèi)燃機(jī)學(xué)報(bào)  
　
01 引言機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放是中國(guó)大城市大氣霧霾的主要來(lái)源之一。機(jī)動(dòng)車(chē)對(duì)大氣中可入肺顆粒物（PM2.5）的貢獻(xiàn)既包括直接以固態(tài)形式從發(fā)動(dòng)機(jī)排氣管排放的一次顆粒物，
01  引言

機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放是中國(guó)大城市大氣霧霾的主要來(lái)源之一。機(jī)動(dòng)車(chē)對(duì)大氣中可入肺顆粒物（PM2.5）的貢獻(xiàn)既包括直接以固態(tài)形式從發(fā)動(dòng)機(jī)排氣管排放的一次顆粒物，也包括以氣態(tài)形式如 SO2、NOx和可揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）等排出在大氣中發(fā)生稀釋冷凝或與大氣中其他物質(zhì)發(fā)生復(fù)雜的物理化學(xué)反應(yīng)后所生成的二次顆粒物[1-2]。根據(jù)2014年9月中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所和瑞士保羅謝勒研究所共同發(fā)表在《自然》（Nature）雜志上的文章[3]，機(jī)動(dòng)車(chē)一次顆粒物對(duì)北京PM2.5的貢獻(xiàn)只有5.6%，二次氣溶膠特別是二次有機(jī)氣溶膠（SOA）是北京嚴(yán)重灰霾天氣PM2.5的主要來(lái)源。汽車(chē)尾氣中的HC化合物含有大量芳香烴，而芳香烴是迄今為止人類(lèi)活動(dòng)排放最重要的SOA前體物[2]。

汽油機(jī)具有燃燒柔和、振動(dòng)噪聲小、升功率高和結(jié)構(gòu)緊湊等突出優(yōu)點(diǎn)，是乘用車(chē)和輕型貨車(chē)的主流動(dòng)力。依據(jù)混合氣形成方式不同，汽油機(jī)可分為進(jìn)氣道噴射（PFI）汽油機(jī)和缸內(nèi)直噴（GDI）汽油機(jī)兩種。GDI汽油機(jī)由于可提高壓縮比以及可以更靈活地控制燃油與空氣的混合，使得其燃油經(jīng)濟(jì)性較PFI汽油機(jī)得到較大提高，同時(shí)對(duì)冷啟動(dòng)排放也有很大改善，因此在世界范圍內(nèi)得到推廣應(yīng)用。預(yù)計(jì)到2020年，歐美國(guó)家的GDI汽油機(jī)有望取代PFI汽油機(jī)成為新車(chē)市場(chǎng)的主流[4]。GDI 汽油機(jī)雖然有較好的燃油經(jīng)濟(jì)性，是由于燃料直接噴入缸內(nèi)導(dǎo)致的油氣混合不均勻和燃油濕壁現(xiàn)象等，其一次顆粒物排放顯著上升。研究表明，GDI汽油機(jī)排放的一次顆粒物數(shù)量濃度要比PFI汽油機(jī)以及裝有顆粒過(guò)濾器（DPF）的柴油機(jī)顯著上升，并且其排放的顆粒粒徑比柴油機(jī)更小，對(duì)人體的危害也更大[5-7]。因此，從歐Ⅴ和歐Ⅵ排放法規(guī)開(kāi)始，先后對(duì)GDI汽油機(jī)排放的一次顆粒物質(zhì)量與數(shù)量進(jìn)行了限制。

筆者重點(diǎn)對(duì)GDI汽油機(jī)缸內(nèi)碳煙生成機(jī)理、GDI和PFI汽油機(jī)的一次顆粒物排放特性以及汽油機(jī)尾氣排放生成二次顆粒物機(jī)理等國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展進(jìn)行綜述。

02  直噴汽油機(jī)缸內(nèi)碳煙生成機(jī)理研究

2.1 碳煙生成過(guò)程的可視化研究

清華大學(xué)的鄭亮[8]采用LII與激光消光法(LEM)結(jié)合的方法研究了直噴汽油機(jī)缸內(nèi)碳煙生成特性，發(fā)現(xiàn)直噴汽油機(jī)缸內(nèi)碳煙主要來(lái)源于空間濃區(qū)和噴霧碰壁產(chǎn)生的附壁油膜。如表1所示，左列顯示了空間濃區(qū)燃燒生成碳煙的工況，右列顯示了油膜蒸發(fā)燃燒產(chǎn)生的工況，中列顯示了同時(shí)存在空間濃區(qū)碳煙和油膜燃燒碳煙的工況。

表1 三種工況下直噴汽油機(jī)缸內(nèi)碳煙生成對(duì)比
 
美國(guó)通用汽車(chē)研究中心的Stojkovic[9]采用GDI汽油機(jī)碳煙生成過(guò)程的雙色法研究得到了類(lèi)似的結(jié)論，認(rèn)為 GDI 汽油機(jī)的碳煙生成過(guò)程有兩階段：第一階段，預(yù)混火焰在濃區(qū)傳播生成大量碳煙，但是這部分區(qū)域的混合氣迅速與周?chē)”^(qū)域氣體混合（溫度2000～2400K），導(dǎo)致生成的碳煙絕大部分被迅速氧化；第二階段，燃燒后期在油膜蒸發(fā)燃燒的池火中形成大量碳煙，但由于混合氣溫度較低（溫度1500K左右）及羥基（OH*）的消失，此階段生成的碳煙很難被氧化，如圖1所示。因此，池火燃燒是GDI汽油機(jī)最主要的碳煙來(lái)源。德國(guó)卡爾斯魯厄大學(xué)的Amin等[10]采用瑞利散射結(jié)合 LII 技術(shù)對(duì)比了不同GDI混合氣形成模式下碳煙的來(lái)源，結(jié)果如圖2所示，在均質(zhì)充量模式下，缸內(nèi)碳煙主要是由池火生成。而在分層充量模式下，碳煙是由混合氣的局部濃區(qū)燃燒和池火共同生成。此外，Wyszynski[11]、Catapano[12]和Fatouraie等[13]采用高速攝影分析了不同燃料GDI中碳煙的生成過(guò)程，AVL的 Whitaker等[14]和桑迪亞國(guó)家實(shí)驗(yàn)室 Stevens 等[15]通過(guò)LIF解析了GDI燃燒過(guò)程，均認(rèn)為壁面油膜的擴(kuò)散燃燒是碳煙的主要來(lái)源。

德?tīng)柛９镜腂erndorfer等[16]通過(guò)比較有無(wú)結(jié)焦GDI噴嘴的試驗(yàn)結(jié)果，發(fā)現(xiàn)結(jié)焦噴嘴會(huì)產(chǎn)生大量碳煙，同時(shí)增加顆粒物數(shù)量排放。結(jié)合可視化試驗(yàn)結(jié)果，他們認(rèn)為噴油器結(jié)焦會(huì)使噴嘴附近出現(xiàn)擴(kuò)散燃燒，這會(huì)大幅增加碳煙和碳?xì)渑欧牛壳鞍l(fā)動(dòng)機(jī)、噴油器積碳與缸內(nèi)碳煙生成之間的內(nèi)在機(jī)理關(guān)系仍不清晰，尚未有報(bào)道。

圖1 GDI汽油機(jī)缸內(nèi)溫度、KL因子及OH*的變化曲線[9]

圖2 碳煙體積分?jǐn)?shù)的對(duì)比[10](均質(zhì)模式φa＝1和分層模式φa＝3.9)

2.2 碳煙生成過(guò)程的數(shù)值模擬研究

近50多年來(lái)，人們提出了眾多的碳煙模型，這些模型大致可分為經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ汀虢?jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ秃驮敿?xì)模型[17]，其中較為典型的模型有Hiroyasu等[18]的“兩步法”模型以及Tao等[19]的多步法現(xiàn)象學(xué)模型。但這些模型均針對(duì)柴油機(jī)碳煙而開(kāi)發(fā)，對(duì)GDI發(fā)動(dòng)機(jī)碳煙數(shù)值模擬研究相對(duì)較少。

Etheridge等[20]耦合隨機(jī)反應(yīng)器（SRM）模型和蒙特卡洛法群平衡方程求解器SWEEP模擬了分層GDI汽油機(jī)的碳煙生成過(guò)程，認(rèn)為晚噴造成的缸內(nèi)混合氣分層導(dǎo)致大量碳煙生成。Jiao和Naik等[21-22]分別利用三維計(jì)算流體力學(xué)（CFD）軟件中的半經(jīng)驗(yàn)碳煙模型分析了GDI汽油機(jī)碳煙的變化過(guò)程，但這些研究均沒(méi)有考慮油膜池火對(duì)碳煙生成的貢獻(xiàn)。

GDI 汽油機(jī)的池火燃燒現(xiàn)象涉及到復(fù)雜的物理化學(xué)過(guò)程，包括噴霧破碎、液滴蒸發(fā)、噴霧碰壁、壁面油膜形成與蒸發(fā)、點(diǎn)火、燃燒、碳煙生成與氧化等物理化學(xué)過(guò)程。汽油噴霧碰壁及油膜蒸發(fā)過(guò)程決定了點(diǎn)火前附壁油膜量，是影響缸內(nèi)碳煙生成的關(guān)鍵因素之一。如表2所示，筆者利用KIVA軟件解析了不同噴油策略下的缸內(nèi)燃燒過(guò)程，通過(guò)上止點(diǎn)后20°時(shí)缸內(nèi)溫度、燃油濃度及碳煙濃度的對(duì)比，可以看出隨著火焰?zhèn)鞑サ饺加蜐鈪^(qū)，在燃油濃區(qū)位置出現(xiàn)了碳煙生成的濃區(qū)，但左側(cè)碳煙濃區(qū)在活塞頂面，由附壁油膜蒸發(fā)導(dǎo)致，而右側(cè)濃區(qū)在燃燒室左上側(cè)空間，是由于油氣混合不均勻?qū)е?。?phi;-T圖上可以看出，左側(cè)由壁面油膜蒸發(fā)引起的燃油濃度梯度更大，穿過(guò)了碳煙生成半島，導(dǎo)致大量碳煙生成，而右側(cè)由混合不均導(dǎo)致的燃油濃度梯度較小，燃空當(dāng)量比基本都在2.5以?xún)?nèi)，不會(huì)橫穿碳煙半島，因此相比噴霧碰壁的情況碳煙生成量較小。威斯康辛大學(xué)的Jiao等[23]也利用KIVA模擬得到了相似的研究結(jié)論，發(fā)現(xiàn)燃油組分、壁面溫度、噴油時(shí)刻對(duì)GDI汽油機(jī)油附壁油膜量和碳煙生成量有很大影響。

綜上所述，GDI汽油機(jī)壁面油膜的池火是碳煙的主要來(lái)源，而噴油器結(jié)焦與GDI汽油機(jī)碳煙之間相關(guān)性的機(jī)理尚不清晰，仍需進(jìn)一步研究。

表2 兩種不同噴油時(shí)刻碳煙生成途徑對(duì)比(20°CA ATDC時(shí)刻)
 
03  汽油機(jī)一次顆粒物的排放特性研究

3.1 顆粒物數(shù)量排放、粒徑分布及形貌

早期學(xué)者們對(duì)汽油機(jī)一次顆粒物的研究主要集中在其數(shù)量、質(zhì)量排放以及顆粒物粒徑分布上。歐洲多個(gè)實(shí)驗(yàn)室聯(lián)合開(kāi)展顆粒測(cè)量（PMP）計(jì)劃[24]，驗(yàn)證了PMP測(cè)量方法對(duì)顆粒物數(shù)量測(cè)量的可重復(fù)性，研究結(jié)果表明（圖3），GDI 汽車(chē)所排放的顆粒物數(shù)量濃度遠(yuǎn)高于多點(diǎn)噴油（MPI）的PFI汽車(chē)以及加裝了顆粒過(guò)濾器(DPF)的柴油車(chē)，但是比未安裝DPF的柴油車(chē)低。此外，歐洲6個(gè)試驗(yàn)室聯(lián)合開(kāi)展完成的“顆粒物”項(xiàng)目[6]，分別對(duì)不同類(lèi)型汽車(chē)在不同測(cè)試循環(huán)（包括NEDC與ARTEMIS）下使用不同硫含量燃油時(shí)顆粒物的數(shù)量排放、質(zhì)量排放與活性表面積進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，DISI汽油車(chē)顆粒物數(shù)量、質(zhì)量排放以及表面積濃度均高于PFI汽油車(chē)以及裝有DPF的柴油車(chē)，燃料硫含量以及測(cè)試循環(huán)等對(duì)顆粒排放有著較大的影響。

圖3 PMP計(jì)劃不同車(chē)型的顆粒物數(shù)量排放及循環(huán)波動(dòng)[24]

Graskow 等[25-26]對(duì)一臺(tái)GDI汽油機(jī)的顆粒物數(shù)量排放以及粒徑分布進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)GDI汽油機(jī)的顆粒物平均當(dāng)量直徑處于 68～88nm范圍，比PFI汽油機(jī)的顆粒物直徑要大。2007年，日本石油能源中心等多家機(jī)構(gòu)對(duì)采用不同發(fā)動(dòng)機(jī)和后處理技術(shù)車(chē)輛的微粒物粒徑分布進(jìn)行了測(cè)量，并對(duì)比分析了不同工況下的粒徑分布曲線，其結(jié)果如圖4所示[27]。由圖4可知，直噴火花點(diǎn)燃（DISI）汽油車(chē)的顆粒物排放呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布，平均粒徑約為85nm。稀燃DISI汽油機(jī)由于混合氣存在濃區(qū)，其顆粒物數(shù)量約為化學(xué)計(jì)量比DISI汽油機(jī)的10倍。與多點(diǎn)噴射（MPI）汽油車(chē)和DPF柴油車(chē)相比，稀燃DISI汽油車(chē)的顆粒物數(shù)量有明顯增加。2010年，牛津大學(xué)對(duì)不同類(lèi)型的發(fā)動(dòng)機(jī)在NEDC循環(huán)下的粒徑分布進(jìn)行了研究，試驗(yàn)結(jié)果顯示PFI汽車(chē)所排放的顆粒物中核態(tài)顆粒占了一半左右，而GDI汽油車(chē)與柴油車(chē)的核態(tài)顆粒數(shù)量相對(duì)較少[5]。
 
圖4 不同類(lèi)型汽油機(jī)顆粒物粒徑分布曲線對(duì)比[27]

筆者研究了GDI汽油機(jī)與PFI汽油機(jī)在2000r/min、不同負(fù)荷（25%、50%和 75%）工況下排放顆粒物的粒徑分布[4]，試驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。研究表明，GDI汽油機(jī)排放顆粒物呈現(xiàn)明顯的正態(tài)雙峰分布，核態(tài)顆粒物基本分布在30nm以下，峰值在10～20nm之間，凝聚態(tài)顆?；痉植荚?0～110nm之間，峰值在60～90nm之間；PFI汽油機(jī)排放顆粒物主峰大體呈現(xiàn)兩個(gè)，分別表征凝聚態(tài)與核態(tài)顆粒物。其中凝聚態(tài)顆粒的峰值在125～132nm之間，要比GDI發(fā)動(dòng)機(jī)的60～90nm大很多，而核態(tài)顆粒峰值在10nm左右，與GDI發(fā)動(dòng)機(jī)的10～20nm相差不大。GDI發(fā)動(dòng)機(jī)顆粒物數(shù)量排放因子卻要比PFI發(fā)動(dòng)機(jī)高109.4～197.3倍。
 
圖5 GDI與PFI汽油機(jī)排放顆粒物的粒徑分布對(duì)比

2007 年，牛津大學(xué)的Price等[28]對(duì)一臺(tái)GDI汽油機(jī)排放顆粒物成分與微觀形貌進(jìn)行了研究，如圖6所示。通過(guò)顆粒物排放快速分析儀DMS500與透射電子顯微鏡（TEM）相結(jié)合對(duì)顆粒物形貌的研究發(fā)現(xiàn)，單顆粒物的粒徑主要處在 20～50nm 之間，也存在粒徑為5～10nm的核態(tài)顆粒物，而凝聚態(tài)顆粒物粒徑范圍在200～500nm，由直徑為30～80nm的單顆粒組成。
 
 
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