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基于TEM、FT-IR 和XPS的PODE2-4/柴油混合燃料顆粒物特性

2022-02-28 20:00:16·  來源：內(nèi)燃機(jī)學(xué)報(bào)  
　
柴油機(jī)排放的顆粒物是造成霧霾天氣的主要因素之一，會(huì)對(duì)環(huán)境造成嚴(yán)重的污染并有害身體健康。目前，對(duì)燃用PODEn/柴油混合燃料的柴油機(jī)顆粒物排放研究并不多見，筆
柴油機(jī)排放的顆粒物是造成霧霾天氣的主要因素之一，會(huì)對(duì)環(huán)境造成嚴(yán)重的污染并有害身體健康。目前，對(duì)燃用PODEn/柴油混合燃料的柴油機(jī)顆粒物排放研究并不多見，筆者將采用TEM、FT-IR、XPS 試驗(yàn)和分形理論對(duì)不同摻混比例以及不同負(fù)荷下的PODEn/柴油混合燃料(PODEn 與柴油以0/100、10/90、20/80 的體積比進(jìn)行混合，簡(jiǎn)稱P0、P10 和P20)的排氣顆粒物表面有機(jī)官能團(tuán)、碳原子的雜化比(sp/sp)和納觀結(jié)構(gòu)的變化規(guī)律進(jìn)行研究。TEM試驗(yàn)和分形理論主要針對(duì)顆粒物大小研究PODEn 的摻混比和不同負(fù)荷對(duì)混合燃料顆粒物氧化活性的影響規(guī)律；FT-IR 和XPS 試驗(yàn)主要研究顆粒物表面官能團(tuán)含量的影響規(guī)律，XPS 試驗(yàn)對(duì)顆粒物表面含氧官能團(tuán)的研究結(jié)果支持了FT-IR 試驗(yàn)中顆粒物表面脂肪族C—H 官能團(tuán)含量降低的結(jié)論，反之，也驗(yàn)證了XPS 試驗(yàn)結(jié)論的準(zhǔn)確性。上述試驗(yàn)旨在研究不同摻混比例和不同負(fù)荷下的混合燃料排氣顆粒物氧化活性的強(qiáng)弱，探索顆粒物捕集器再生的難易程度。
01、試驗(yàn)
試驗(yàn)發(fā)動(dòng)機(jī)是常柴股份有限公司R180 型單缸臥式四沖程柴油機(jī)，主要參數(shù)如表1 所示。所采用的燃料氧化添加劑是PODE2-4，其由PODE2、PODE3和PODE4 按照2.553%、88.900%和8.480%的質(zhì)量分?jǐn)?shù)混合而制，柴油為基礎(chǔ)燃料。采樣是在柴油機(jī)轉(zhuǎn)速為1 800 r/min、5%和100%負(fù)荷工況下進(jìn)行。樣品是在距發(fā)動(dòng)機(jī)排氣歧管1.2 m 處的排氣管內(nèi)采集，采樣點(diǎn)的溫度控制在48～52 ℃。金屬過濾器采用直接取樣法。具體的試驗(yàn)儀器和步驟見參考文獻(xiàn)[1]。
表1 柴油機(jī)主要參數(shù)

02、結(jié)果和討論
2.1 顆粒物樣品的納觀結(jié)構(gòu)
圖1 示出在放大倍數(shù)為50 000 時(shí)獲得的TEM，排氣顆粒物部分區(qū)域顏色較深，這是多個(gè)基本碳粒子堆疊在一起造成的，使單個(gè)基本碳粒子的輪廓變得模糊不清。通過TEM圖可以看出顆粒物的疏密程度，P0排氣顆粒物最為疏松，當(dāng)PODE2-4摻混比例增加時(shí)，從整體尺寸來看，顆粒物變得更小，顆粒物排列的也更加緊密。此外，顆粒物的支鏈數(shù)與基本碳粒子數(shù)顯著地減少，鏈長(zhǎng)也逐漸減短。PODE2-4 是一種含氧燃料，有助于燃料的完全燃燒，使顆粒物的生成量減小，較少的顆粒物會(huì)使基本碳粒子間碰撞的幾率減小，使形成鏈狀所需顆粒物數(shù)目減少，很難結(jié)合成大尺寸顆粒物。較小的顆粒物容易被氧化，有利于顆粒物捕集器的再生。對(duì)比高、低負(fù)荷下的TEM 圖發(fā)現(xiàn)，隨負(fù)荷的增加，顆粒物的排列更加疏松，重疊度降低。
圖1 不同摻混比例PODE2-4混合燃料排氣顆粒物TEM
2.2 分形維數(shù)擬合和參數(shù)分析
圖2 表示P0、P10 和P20 在高、低負(fù)荷下的排氣顆粒物分形維數(shù)線性擬合，分形維數(shù)在1.55～1.76 內(nèi)變化。分析發(fā)現(xiàn)，高、低負(fù)荷下的顆粒物分形維數(shù)均隨PODE2-4摻混比例的增加而增大，低負(fù)荷時(shí)P10 與P20 混合燃料排放顆粒物分形維數(shù)比P0 增加了0.04 與0.06；高負(fù)荷時(shí)P10 與P20混合燃料排放顆粒物分形維數(shù)比P0 增加了0.08 與0.09。顆粒物分形維數(shù)的大小可以反映出顆粒物間的疏密程度，當(dāng)顆粒物的分形維數(shù)較大時(shí)，顆粒物間的重疊率也較大，顆粒物間排列更加緊密。這也許是由于PODE2-4是一種含氧燃料，隨著摻混比例的增加，混合燃料的含氧量會(huì)隨之增加，使燃料燃燒的更為徹底，較小的顆粒物會(huì)被氧化掉，顆粒物的生成量減少，基本粒子間碰撞結(jié)合的概率降低，不易連接、合并或團(tuán)聚在一塊，很難形成較大的顆粒物，顆粒物的粒徑減少，顆粒物間團(tuán)聚程度提高，排列結(jié)構(gòu)越緊密。

圖2 不同摻混比例混合燃料排放顆粒物分形維數(shù)線性擬合
2.3 FT-IR分析結(jié)果
圖3為P0、P10和P20在高、低負(fù)荷下的排氣顆粒物樣品FT-IR 光譜，一般將紅外光譜圖中2 920 cm附近的不對(duì)稱亞甲基峰視為碳?xì)浣Y(jié)合的特征峰，處于1 645 cm 附近的芳香環(huán)峰視為碳碳結(jié)合的特征峰。通過兩特征峰當(dāng)量峰高比(IC—H/IC＝C)來對(duì)顆粒物表面脂肪族C—H 官能團(tuán)的相對(duì)含量進(jìn)行確定。


圖3 顆粒物樣品FT-IR光譜
2.4 XPS分析結(jié)果
圖4 為混合燃料在高、低負(fù)荷下的排氣顆粒物表面含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)變化規(guī)律。低負(fù)荷下，顆粒物表面的C—OH 摩爾分?jǐn)?shù)在2.21%～2.52%之間，C＝O 摩爾分?jǐn)?shù)在1.88%～2.25%之間，總含氧官能團(tuán)(C—OH 與C＝O)摩爾分?jǐn)?shù)在4.09%～4.77%之間；高負(fù)荷下顆粒物表面的C—OH 摩爾分?jǐn)?shù)在1.55% ～1.83% 之間，C＝O 摩爾分?jǐn)?shù)在1.35% ～1.73% 之間，總含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)在2.90% ～3.56%之間。隨著PODE2-4 摻混比的增加，顆粒物表面的C—OH、C＝O 以及總含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)均隨之增加。這是因?yàn)榕c證明過的氧摩爾質(zhì)量增加可以增強(qiáng)顆粒物的無序性有關(guān)。當(dāng)顆粒物無序程度增加時(shí)，其表面會(huì)有較短的微晶尺寸、較多的無規(guī)則斷面，可以增加化學(xué)反應(yīng)活化位的數(shù)量，燃燒過程中的活性含氧基團(tuán)與顆粒物的結(jié)合變得更加容易，使排氣顆粒物的表面形成穩(wěn)定的含氧官能團(tuán)。其次，燃料本身具有的氧較空氣中的氧更易于參與到其氧化反應(yīng)中，增加了燃燒過程中的含氧基團(tuán)數(shù)量，從而提高了在顆粒物表面形成含氧官能團(tuán)的概率，較多的表面含氧官能團(tuán)可以增強(qiáng)顆粒物的氧化活性。此外，本文也對(duì)顆粒物表面氧與碳元素比以及顆粒物表面不同形式雜化碳進(jìn)行了分析。

圖4 不同負(fù)荷下P0、P10和P20排氣顆粒物表面含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)變化規(guī)律
03、結(jié) 論
(1) TEM 分析發(fā)現(xiàn)，隨著PODE2-4摻混比例的增加，顆粒物的整體尺寸變得更小，顆粒物排列更加緊密；顆粒物的支鏈數(shù)與基本碳粒子數(shù)也顯著的減少，鏈長(zhǎng)逐漸減短；而當(dāng)負(fù)荷增加時(shí)，顆粒物的排列更加疏松，重疊度降低。
(2) 利用分形理論對(duì)排氣顆粒物進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)，顆粒物分形維數(shù)位于1.58～1.79 內(nèi)；顆粒物的分形維數(shù)隨PODE2-4摻混比例的增加或負(fù)荷的減小而變大；利用FT-IR 研究顆粒物發(fā)現(xiàn)，PODE2-4/柴油混合燃料的顆粒物表面IC—H/IC＝C值位于0.07～0.27 內(nèi)；隨著PODE2-4 添加劑摻混比例的增加或負(fù)荷的增加，IC—H/IC＝C值隨之減少，顆粒物表面脂肪族C—H 官能團(tuán)降低。
(3) XPS 分析發(fā)現(xiàn)，PODE2-4/柴油混合燃料的顆粒物表面n(O)/n(C)值介于0.126～0.308 之間；sp/sp 值介于0.368～0.762 之間；C—OH 摩爾分?jǐn)?shù)在1.55%～2.52%之間，C＝O 摩爾分?jǐn)?shù)在1.35%～2.25% 之間，總含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)在2.90% ～4.77%之間；隨著PODE2-4摻混比例的增加或負(fù)荷的減小，顆粒物表面的n(O)/n(C)、sp/sp、C—OH、C＝O 以及總含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)均隨之增加。
04、參考文獻(xiàn)
[1]楊皓,張永強(qiáng),李聰,等.基于TEM、FT-IR 和XPS 的PODE2-4/柴油 混合燃料顆粒物特性[J].內(nèi)燃機(jī)學(xué)報(bào),2022,(01):38-45.
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