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本田第二代燃料電池膜電極開發(fā)技術(shù)
圖7 Pt催化劑和Pt合金催化劑性能對比
降低電極催化劑中的貴金屬Pt用量，對于降本固然重要。但Pt減少會降低有效發(fā)電面積，導(dǎo)致發(fā)電性能下降。發(fā)電性能由有效Pt表面積與催化活性共同決定。因此，本田第二代燃料電池采用催化活性更高的Pt合金催化劑替代上一代的純Pt催化劑。上圖7對比了本田第一代Pt與第二代Pt合金催化劑的性能。本田第二代Pt合金負(fù)載于多孔碳表面，也分布在離聚物無法滲透的碳孔隙中，因此抑制了離聚物導(dǎo)致的催化劑中毒；同時Pt合金提升ORR效率，使得催化活性較上一代提升兩倍以上。Pt合金催化劑的使用使得第二代燃料電池在相同輸出電壓下所需Pt表面積(cm2/cm2)降至上一代的1/4。此外，為抑制高電流密度下的性能降低，將Pt合金負(fù)載率降至3/5，確保高電流密度下的ORR反應(yīng)，以達(dá)成目標(biāo)輸出。結(jié)合后文所述本田基于衰減模型的操作條件控制，進(jìn)一步抑制性能衰減。最終，單堆的Pt用量減少至上一代的1/5，并保持同等的發(fā)電性能。
圖8 催化劑衰減機(jī)理
電極催化劑中Pt用量減少會引起有效表面積下降進(jìn)而加劇性能下降，因此需有必要抑制電極衰減導(dǎo)致的催化劑表面積減少。上圖8展示了電極催化劑衰減機(jī)制：燃料電池發(fā)電區(qū)間(0.6~0.8 V)內(nèi)，負(fù)載變化引起電壓波動，導(dǎo)致Pt表面氧化/還原，并通過ostwald熟化機(jī)制(Pt反復(fù)溶出-沉積)減少表面積；啟動時或接近開路電壓發(fā)電時，電壓超過0.85 V會加劇Pt氧化溶出；啟動時陽極存在氧氣將陰極電位抬升至約1.5 V，導(dǎo)致Pt顆粒粗化及碳載體降解。因此，本田通過控制停機(jī)時避免陽極產(chǎn)生空氣環(huán)境以抑制陰極電位抬升。同時，基于運行中可能存在的衰減情況建立了衰減模型，通過設(shè)定操作條件(如結(jié)合電解質(zhì)膜控制溫度)抑制衰減。
圖9 電位和持續(xù)時間對Pt衰減影響@80℃
本田通過50 cm2發(fā)電面積的單電池實驗并利用實驗設(shè)計確認(rèn)了衰減因素及其影響。電位和持續(xù)時間對Pt衰減的影響如上圖9所示。溫度和濕度對衰減的影響同樣也通過實驗設(shè)計進(jìn)行確認(rèn)。以下公式1顯示了本田第二代燃料電池催化劑的衰減模型，衰減因素包含溫度、濕度和電位。溫度、濕度和電位越高，衰減加速越明顯。
催化劑衰減模型公式
下圖10對比了基于FC系統(tǒng)耐久試驗中運行歷史采用上述公式1計算的衰減預(yù)測值與實測值。盡管達(dá)成目標(biāo)性能，但實測衰減程度高于預(yù)測，原因可能是計算采用的冷卻水溫低于催化劑實際溫度。此差異造成約5 kW性能偏差，但確認(rèn)耐久性達(dá)標(biāo)了。本田表示未來需進(jìn)一步提升剩余壽命的預(yù)測精度。
圖10 本田第二代燃料電池系統(tǒng)耐久運行中衰減預(yù)測值和實測值對比
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