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大型軟包鋰離子電池的熱物性實(shí)驗(yàn)研究

2021-10-11 13:43:42·  來(lái)源：電動(dòng)學(xué)堂  作者：王帥林等  
　
文章來(lái)源：上海理工大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院等當(dāng)前，為了緩解續(xù)駛里程及快速充電的焦慮問(wèn)題，電動(dòng)汽車電池組的能量密度正逐步提升，這促使鋰離子電池單體的尺寸逐
文章來(lái)源：上海理工大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院等

當(dāng)前，為了緩解續(xù)駛里程及快速充電的焦慮問(wèn)題，電動(dòng)汽車電池組的能量密度正逐步提升，這促使鋰離子電池單體的尺寸逐漸趨于大型化。電池尺寸的增大會(huì)加劇電池溫度分布不均勻，加速電池系統(tǒng)的壽命衰減。Gomez等的研究表明，較高的工作溫度和溫差（≥5°C）可以嚴(yán)重影響鋰離子電池的工作性能和循環(huán)壽命。對(duì)鋰離子電池組采取有效的熱管理措施十分重要，須分析電池的熱物性參數(shù)，如比定壓熱容和導(dǎo)熱系數(shù)。準(zhǔn)確掌握電池的熱物性參數(shù)，對(duì)建立電池的熱仿真模型、制定電動(dòng)汽車電池組的熱管理及充放電控制策略等都有積極的指導(dǎo)意義。

以往關(guān)于鋰離子電池?zé)嵛镄缘难芯恐饕杏谛〕叽珉姵?，?duì)于大尺寸軟包鋰離子電池?zé)嵛镄缘难芯亢苌偕婕啊４送?，已有一些研究在測(cè)定電池的熱參數(shù)時(shí)不考慮熱損的影響，使得測(cè)算誤差較大。專業(yè)測(cè)量?jī)x器因測(cè)試腔較小，難以滿足大尺寸軟包鋰離子電池的熱物性測(cè)試需求。

本文基于傳熱學(xué)準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)導(dǎo)熱原理，考慮熱損，建立電池的熱物性理論模型，研究比定壓熱容和導(dǎo)熱系數(shù)與溫度的依變關(guān)系。以與電池形狀相近的塊狀有機(jī)玻璃（亞克力）為標(biāo)樣，對(duì)提出的測(cè)試方法的有效性進(jìn)行驗(yàn)證。與以往技術(shù)相比，本文研究不依賴專用設(shè)備，具有測(cè)試周期短、準(zhǔn)確度高、測(cè)試靈活和測(cè)試費(fèi)用低等優(yōu)勢(shì)，為研究人員對(duì)大尺寸軟包鋰離子電池的熱物性表征提供了良好的技術(shù)支持。

1電池內(nèi)部傳熱理論分析
根據(jù)傳熱學(xué)的一維導(dǎo)熱原理可知，當(dāng)在緊并的2塊軟包電池的兩對(duì)稱主面（其他2個(gè)主面完整接觸）均勻加熱時(shí)，熱流密度線起始于受熱面，終止于內(nèi)側(cè)面（冷面）。因軟包電池較薄，沿其4個(gè)小側(cè)面的熱量損失可以忽略，該傳熱學(xué)問(wèn)題可以視為沿?zé)o限大平板厚度方向的一維導(dǎo)熱問(wèn)題?？紤]熱量沿電池主面的損失，受熱分析如圖1所示。圖中，L為電池厚度，qin為在電池受熱面加載的均勻熱流密度，qout為電池受熱面因熱損而造成的熱流損失密度（out going heatflux），qL為從電池受熱面流向電池內(nèi)部的熱流密度（在數(shù)值上等于qin−qout）。


沿?zé)o限大平板厚度方向（x方向）一維導(dǎo)熱、非穩(wěn)態(tài)、無(wú)內(nèi)熱源，對(duì)該問(wèn)題進(jìn)行數(shù)學(xué)描述。建立導(dǎo)熱微分方程：


式中：κx、cp分別為電池的法向?qū)嵯禂?shù)和比定壓熱容，ρ為電池的密度。
邊界條件為


式中：θi為電池初始溫度。
采用Laplace變換法求解導(dǎo)熱微分方程式（1），得到電池溫度場(chǎng)在時(shí)間和空間上的解析解：


從該解可知，電池的溫度場(chǎng)分布包含3個(gè)分量（等式右邊）：第1個(gè)是隨時(shí)間線性變化的分量，斜率與乘積ρcp成反比，與熱流密度成正比；第2個(gè)是僅與電池厚度相關(guān)的分量；第3個(gè)是級(jí)數(shù)項(xiàng)，由于指數(shù)衰減的原因，級(jí)數(shù)項(xiàng)會(huì)隨著加熱時(shí)間的延長(zhǎng)而逐漸變小.定量分析表明，當(dāng)aτ/（L）>0.5時(shí)，該級(jí)數(shù)項(xiàng)數(shù)值趨近于0，可以忽略不計(jì)。綜上所述，可以根據(jù)式（5）電池溫度場(chǎng)變化曲線的斜率確定電池比定壓熱容：


由式（6）、（10）可知，只要獲得電池受熱過(guò)程中qin和qout以及電池的溫變率dθ/dτ和冷熱面間的溫差θL−θO等，即可確定電池的比定壓熱容和法向?qū)嵯禂?shù)。
2 電池?zé)嵛镄詫?shí)驗(yàn)研究
實(shí)驗(yàn)對(duì)象為車用高比能三元軟包鋰離子電池，正極為鎳鈷錳酸鋰（Li（Ni0.5Co0.2Mn0.3）O2），負(fù)極材料為石墨。電池的規(guī)格參數(shù)如表1所示。


2.1實(shí)驗(yàn)裝置
實(shí)驗(yàn)中主要用到穩(wěn)壓電源（給加熱膜供電）、加熱膜、熱流計(jì)（heat-fluxmeter，HFM）、恒溫箱和計(jì)算機(jī)等設(shè)備，其中熱流計(jì)連接熱流傳感器（heat flux sensor，HFS），用于監(jiān)測(cè)電池受熱面因熱損而造成的熱流損失qout.實(shí)驗(yàn)裝置、熱電偶（thermo couples，TC）及HFS布置如圖2所示。
 

在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，將2張同規(guī)格的加熱膜敷于電池（SOC為50%）受熱面，如圖2（a）所示，并由一臺(tái)穩(wěn)壓電源給其供電.將2個(gè)同規(guī)格的熱流測(cè)頭HFS分別布于電池受熱面中心，如圖2（b）所示，用于監(jiān)測(cè)因熱損引起的熱流損失。在電池受熱面中部距熱流測(cè)頭中心7mm處（在垂直其側(cè)邊方向相距2mm處）分別布置1枚T型熱電偶TC1和TC2，在電池接觸主面中心布置1枚熱電偶TC3.將電池置于由珍珠棉（expandable poly-ethylene，EPE）材料制成的保溫盒中心，將該保溫裝置置于恒溫箱，由恒溫箱提供初始溫度和恒定的環(huán)境溫度。熱物性參數(shù)測(cè)試實(shí)驗(yàn)設(shè)備和測(cè)量裝置參數(shù)如表2所示。


2.2實(shí)驗(yàn)原理及步驟
2.2.1電池受熱過(guò)程中
表面的溫變和熱流密度每次測(cè)試前，均將恒溫箱爐溫調(diào)至−10°C，靜止2h，確保電池溫度與環(huán)境溫度一致。為了減小測(cè)試誤差，預(yù)設(shè)電池受熱過(guò)程中冷、熱面間的溫差不低于5°C。通過(guò)幾次實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)輸入功率接近140W時(shí)，可以使電池冷熱面間的溫差（溫度場(chǎng)達(dá)到準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)后）最大達(dá)到11.5°C。為了排除實(shí)驗(yàn)的偶然性誤差，重復(fù)測(cè)試3次。


以其中1次測(cè)試為例，如圖3所示為電池受熱過(guò)程中表面的溫變狀況和熱流損失變化狀況。圖中，θavg為電池平均溫度，qavg為受熱面由熱損引起的平均熱流損失密度。在測(cè)試過(guò)程中，為了避免電池溫度過(guò)高，當(dāng)最大溫度升至70°C時(shí)關(guān)閉電源。
如圖3（a）所示，加熱84s后，電池冷熱面溫變曲線的斜率逐漸趨于穩(wěn)定，受熱面溫度在第900s時(shí)接近70°C。如圖3（b）所示，電池受熱面的熱流損失。
密度在84s后近乎以線性上升，這主要是因電池與環(huán)境間的溫差逐漸增大（同時(shí)熱損增大）所致的。
2.2.2電池的熱物性參數(shù)計(jì)算
根據(jù)圖3所示的測(cè)試結(jié)果，計(jì)算電池受熱面和冷面間的溫差△θ（θL−θO）和電池的平均溫變率（dθ/dτ），計(jì)算結(jié)果分別如圖4（a）、（b）所示。


從圖4（a）可知，在前84s，電池冷、熱面間的溫差上升較快；在84s后，該溫差趨于穩(wěn)定，但略向下傾斜，這主要是由熱損引起的。由此可知，在加熱至84s時(shí)電池的溫度場(chǎng)達(dá)到準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)。從圖4（b）可知，電池的溫變率隨時(shí)間而逐漸下降，該現(xiàn)象是由熱損引起的。將圖4（a）、（b）所示的數(shù)據(jù)分別代入式（6）、（10），考慮圖3（b）所示的qout，可得電池的比定壓熱容和法向?qū)嵯禂?shù)。
3結(jié)果與討論
3.1電池測(cè)試結(jié)果
3.1.1電池比定壓熱容
如圖5所示為電池比定壓熱容隨溫度的變化趨勢(shì)?？芍?，電池比定壓熱容隨著溫度的升高而增大，當(dāng)溫度從10°C升至60°C時(shí)，比定壓熱容從945。9J/（kg·K）上升到1166.6J/（kg·K），增幅約為21%。有熱損標(biāo)定和無(wú)熱損標(biāo)定線性擬合的R²分別為0.9826和0.9784。與不考慮熱損的測(cè)算結(jié)果相比，考慮熱損后測(cè)得的電池比定壓熱容降低約6%，且溫度越高，兩者的偏差越大，這表明熱損標(biāo)定對(duì)測(cè)算結(jié)果具有較大的影響。


電池固體部分的材料是導(dǎo)致上述現(xiàn)象的主要原因。通常，電池的固體部分包括外殼、電極和隔板等，材料的晶格振動(dòng)能、分子旋轉(zhuǎn)能、電子動(dòng)能和內(nèi)能隨著電池溫度的升高而增大，這4種能量的增加導(dǎo)致電池材料結(jié)構(gòu)熵的增加，因此電池的比定壓熱容會(huì)隨著溫度的升高而增加。部分研究得到了類似的趨勢(shì)：Sheng等測(cè)得方形磷酸亞鐵鋰電池溫度從−20°C上升至60°C時(shí)，比定壓熱容從1081J/（kg·K）上升至1267J/（kg·K），增大約12%，表明采用不同正極材料的鋰離子電池比定壓熱容具有差異性。Drake等對(duì)圓柱形26650和18650磷酸亞鐵鋰電池比定壓熱容的測(cè)量結(jié)果分別為1605和1720J/（kg·K），與本文的測(cè)試結(jié)果相差較大。一方面是由于筆者在測(cè)試過(guò)程中，將圓柱形電池視為均質(zhì)實(shí)體，實(shí)際上該型電池內(nèi)部?jī)?nèi)芯與電池外殼具有一定的空度（普遍距離3~5mm），這使得測(cè)試結(jié)果偏大；另一方面，筆者未考慮實(shí)驗(yàn)過(guò)程中熱量的損失情況，造成了測(cè)量的比定壓熱容偏大。
3.1.2電池導(dǎo)熱系數(shù)
如圖6所示為κx隨溫度的變化趨勢(shì)?？芍?，有熱損標(biāo)定的電池導(dǎo)熱系數(shù)隨溫度的升高變化較小，平均值為1.313W/（m·K），上下浮動(dòng)不超過(guò)0.5%，受溫度的影響可以忽略不計(jì)。當(dāng)溫度從10°C升至60°C時(shí)，無(wú)熱損標(biāo)定的導(dǎo)熱系數(shù)，增大約4%。有熱損標(biāo)定和無(wú)熱損標(biāo)定線性擬合的R²分別為0.9905和0.7943.相比不考慮熱損的測(cè)算結(jié)果，考慮熱損后測(cè)得的電池導(dǎo)熱系數(shù)降低約6%，且溫度越高，兩者偏差越大，這表明熱損標(biāo)定對(duì)導(dǎo)熱系數(shù)的測(cè)算結(jié)果具有較大的影響。該結(jié)果與電池導(dǎo)熱系數(shù)隨溫度的變化趨勢(shì)一致。辛乃龍通過(guò)查表及技術(shù)手冊(cè)獲取鋁箔、銅箔、正負(fù)極材料及隔膜的熱物性參數(shù)，根據(jù)串并聯(lián)熱阻原理，計(jì)算得到軟包電池的導(dǎo)熱系數(shù)為0.913W/（m·K）。由于忽略了固體之間的熱阻，導(dǎo)致測(cè)算結(jié)果與本文差異較大。


3.2標(biāo)樣測(cè)試結(jié)果分析
以與電池形狀相近的塊狀有機(jī)玻璃（亞克力）為標(biāo)樣，考察本文方法的有效性。有機(jī)玻璃的實(shí)物圖如圖7所示，2塊玻璃的規(guī)格相同，尺寸均為100mm×100mm×10mm。為了匹配有機(jī)玻璃的熱參數(shù)測(cè)試，所選加熱膜（2張）的尺寸均為100mm×100mm×0.2mm。


亞克力玻璃的實(shí)際熱參數(shù)與基于本文方法的測(cè)算結(jié)果如表3所示。


從表3可知，有機(jī)玻璃比定壓熱容和導(dǎo)熱系數(shù)的測(cè)試結(jié)果分別為1351J/（kg·K）和0.175W/(m·K），與實(shí)際值相比，測(cè)試誤差分別為7.7%和2.8%，精度不低于92.3%。無(wú)熱損標(biāo)定時(shí)的誤差分別為10%和15%。該分析表明，采用該方法測(cè)算電池的熱參數(shù)具有較高的有效性，采用該方法測(cè)試電池的熱參數(shù)時(shí)，熱損標(biāo)定十分關(guān)鍵。
與Drake等的測(cè)試方法相比，該方法考慮了熱損，測(cè)算精度高。與盛雷等采用穩(wěn)態(tài)法測(cè)試電池?zé)釁?shù)相比，本文方法的測(cè)試周期短。本文提出的鋰離子電池?zé)嵛镄詼y(cè)試方法可以滿足大尺寸軟包鋰離子電池的熱物性測(cè)試要求，且該方法屬于“原位測(cè)試”，不需要拆解電池即可完成測(cè)試，測(cè)試靈活且安全。采用熱損標(biāo)定的準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)法測(cè)量大尺寸軟包鋰離子電池的熱物性，具有較高的實(shí)用性。
3.3實(shí)驗(yàn)不確定度分析
根據(jù)Moffat提出的不確定性分析方法可知，實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果的不確定度由自變量的平方根確定。導(dǎo)熱系數(shù)及比定壓熱容的不確定度可以通過(guò)下式估算：


計(jì)算結(jié)果顯示，κx和cp的測(cè)算不確定度約為2.3%和2.2%。
4結(jié)論
（1）鋰離子電池的比定壓熱容隨著溫度的升高而線性增大，在10~60°C下，比定壓熱容增大21%；導(dǎo)熱系數(shù)受溫度的影響較小，受影響的程度遠(yuǎn)低于比定壓熱容。
（2）在電池?zé)嵛镄詤?shù)的測(cè)試過(guò)程中，熱損標(biāo)定十分關(guān)鍵。本文實(shí)驗(yàn)的驗(yàn)證結(jié)果顯示，經(jīng)熱損標(biāo)定后可以提升5%的精度。驗(yàn)證結(jié)果顯示，該方法的測(cè)算精度不低于92.3%，證明了該方法的有效性。
（3）本文方法屬于非穩(wěn)態(tài)法，測(cè)試過(guò)程屬于“原位測(cè)試”，測(cè)試時(shí)長(zhǎng)不高于900s。本文研究可以為相關(guān)動(dòng)力電池企業(yè)提供有效的技術(shù)支持，具有較高的工程應(yīng)用價(jià)值。
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