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鋰離子電池動態(tài)加載剛度強化機理研究

2021-12-08 17:01:48·  來源：汽車安全與輕量化  作者：邢伯斌  
　
鋰離子動力電池在劇烈碰撞中受到動態(tài)擠壓失效，現(xiàn)有研究指出鋰離子電池在動/靜態(tài)載荷下的力學特性存在較大差異，然而鋰離子電池在高速碰撞下力學行為的主導機制仍不明確。麻省理工學院機械系的朱俊兒博士與清華大學車輛安全與輕量化團隊合作研究了鋰離子電池的動態(tài)加載強化機制。通過試驗驗證，解析模型分析和有限元仿真驗證等手段，證實了黏性電解液在固體骨架的流動造成額外的能量耗散強化了軟包電池在動態(tài)加載中的結構剛度。該研究為鋰離子電池的碰撞安全設計提供了重要理論依據(jù)。相關工作已被International Journal of Impact Engineering收錄。
前期研究表明[1]，受到動態(tài)擠壓作用時，正常的鋰離子電池相比處于貧液狀態(tài)的電池獲得了更高的結構剛度和更小斷裂位移。鋰離子電池在不同加載速率下力學響應的差異存在兩個潛在來源：一方面，組分材料所展現(xiàn)的應變率效應潛在影響單體的力學特性；另一方面，動態(tài)載荷驅動下電解液在固體骨架內流動可能造成額外的能量耗散。理解鋰離子電池的動態(tài)效應對于提高電池的碰撞安全性能，改善碰撞保護設計十分重要。電池單體在動態(tài)擠壓中的力學特性變化的主導影響因素仍不明確。
擠壓加載過程中單體結構主要受到壓縮載荷。本團隊基于圖1中所展示試驗流程開展了電池單體的擠壓測試和不同狀態(tài)的疊層樣品的動/靜態(tài)壓縮試驗。疊層樣品從電池單體中直接裁剪獲得，隨后通過塑封袋進行封裝，確保了疊層樣品內部結構充分浸潤在電解液環(huán)境內。干燥的疊層樣品需要充分靜置等待電解液完全揮發(fā)后，再用于測試。


圖1 電池單體動/靜態(tài)擠壓試驗測試及疊層樣品動態(tài)壓縮試驗示意

可以看到，電池單體具有比較顯著的動態(tài)效應，而疊層樣品的動態(tài)效應完全取決于電解液狀態(tài)（圖2）。干燥的疊層樣品幾乎不體現(xiàn)出任何的動態(tài)效應，所有加載速度下的名義應力-應變曲線幾乎重合。充分浸潤在電解液環(huán)境下的疊層樣品在不同加載速率下的壓縮測試中展現(xiàn)出了隨速度提升逐漸增強的結構剛度，這與單體層級試驗中所觀察的現(xiàn)象保持一致。富含電解液的疊層樣品在0.5 mm/min擠壓速度下所展現(xiàn)的響應與干燥疊層樣品的壓縮機械響應處于相同水平。這些試驗結果證實，電解液與固體骨架的流固耦合效應是造成電池單體動態(tài)效應的主導因素。


圖2 軟包電池單體的動態(tài)效應試驗驗證：(a) 電池單體擠壓試驗，(b) 干燥疊層樣品的壓縮響應，(c) 富含電解液的疊層樣品的壓縮響應

通過比較不同電解液狀態(tài)的層疊樣品在不同壓縮速率下的力學響應差異，電解液是影響軟包電池動態(tài)響應的關鍵要素。由于黏性液體的存在，電池單體的單向壓縮過程是一個典型的流固耦合問題：結構變形驅動黏性液體流動，產(chǎn)生額外的能量耗散。基于液體黏性耗散的機理，我們建立了電池結構剛度動態(tài)增強效應的解析模型(圖3)。平面壓縮過程中，疊層樣品的體積以恒定速率被壓縮，試件內部孔隙率減小驅使電解液向外溢出(圖3(a)); 當黏性液體（電解液）流過隔膜材料與活性涂層等多孔材料的微孔隙時，液體黏性耗散需要消耗一部分能量，作為宏觀結構響應的壓縮應力會大幅增加。


圖3 電池單體動態(tài)效應解析模型：(a) 平面壓縮狀態(tài)電池結構響應，(b) 電解液-固體骨架基本結構

充分浸潤的孔隙結構的整體結構響應是孔隙骨架與電解液的貢獻之和，孔隙結構中任意一點的應力通過式(1)描述


其中σij為應力張量，σij*為固體骨架的應力張量，b為畢渥數(shù)(biot coefficient)，pf為電解液孔隙壓力，δij為克羅內克函數(shù)。畢渥數(shù)b通過多孔骨架與非多孔顆粒的體積模量決定。固體骨架的力學特性可以借助本團隊所使用的Drucker-Prager/Cap模型較好的描述[2]。電解液的孔隙壓力通過Darcy定律描述，實現(xiàn)了壓力梯度與電解液流速之間的關聯(lián)?？紤]到測量活性涂層孔隙率滲透率較為困難，流體滲透率與多孔結構中孔隙率關系按Kozeny-Carman經(jīng)驗公式估算。詳細的公式推導和所使用的材料參數(shù)可以參考論文內容。
隨后基于一系列假設，單向壓縮狀態(tài)下電池結構的流固耦合解析模型可直接被求解：
(1) 電池結構的塑性泊松比幾乎為0
(2) 電解液僅僅存在于多孔隔膜和活性涂層材料區(qū)域
(3) 次級顆粒為不可壓縮
(4) 電解液材料特性在所研究的加載速度范圍內保持不變
(5) 基于一維變形假設，壓縮方向的壓力可以直接由式(1)簡化為式(2)


考慮到流體孔隙壓強隨半徑變化，壓縮方向上的宏觀載荷平衡關系可以由式(3)表達：


綜合考慮如上假設條件后，平均壓縮應力可以寫為


式（4）對于所研究的加載速度范圍內的動態(tài)加載響應均給出了較為合理的預測值，證實了解析模型以及液體黏性耗散機理的正確性（圖4）。根據(jù)解析模型可知，電解液導致的額外壓縮載荷與壓縮速率成正比。因此，當壓縮速率較小時（0.5 mm/min），電解液耗散導致的額外壓縮載荷幾乎可以忽略，濕狀態(tài)樣品與干狀態(tài)樣品的壓縮響應基本一致。


圖4平面壓縮工況中解析模型預測與實際響應對比

此外，我們在Abaqus/Soils軟件中同樣建立了滿足孔隙力學原理的有限元模型，用于表征電池單體的動態(tài)加載結構剛度強化效應。該有限元模型的數(shù)值結果由于孔隙介質的滲透率κ的取值確定，而滲透率主要由顆粒直徑Dp決定[3]。作為多層結構的正極活性涂層次級顆粒尺寸一般在10 μm, 初次粒子的尺寸一般在1 μm。相似的，負極活性涂層次級顆粒往往是由0.5 μm大小的初級顆粒組成的。圖5(a-c)比較了不同顆粒尺寸的孔隙介質有限元模型對于不同加載速度的單向壓縮仿真結果。當正極顆粒尺寸為1.0 μm和負極顆粒尺寸為0.5 μm時，仿真模型可以獲得較好的仿測對比結果。使用較大的顆粒尺寸時（正極顆粒尺寸10.0 μm和負極顆粒尺寸5.0 μm），動態(tài)加載中電解液的黏性能量耗散較為有限，導致電池結構的動態(tài)效應不太明顯。這與之前的解析模型預測結果有一定出入。解析模型和仿真模型的差異主要在于解析模型簡化了電解液流速在各個多孔組分材料內的分布情況。在仿真模型中電解液的流動導致了壓縮方向上實際存在孔隙壓力梯度。如圖5(d-e)所示，相比起0.5 mm/min加載速度，高速加載（150 mm/min）在電池結構內部造成了較大的壓強梯度。考慮到精細化模型自身的復雜性，我們可以認為現(xiàn)有的仿真模型已經(jīng)捕捉到可以滿意的動態(tài)加載剛度增強效應。


圖5 電池單體的孔隙力學仿真模型描述動態(tài)效應：(a) 使用初級顆粒尺寸的名義應力-應變響應，(b) 使用中等顆粒尺寸的名義應力-應變響應，(c) 使用次級顆粒尺寸的名義應力-應變響應，(d) 使用初級顆粒尺寸時，0.5 mm/min加載速度對應的孔隙壓力，(e) 使用初級顆粒尺寸時，150 mm/min加載速度對應的孔隙壓力
Zhu J.*, Luo H., Li W., Gao T., Xia Y.*, Wierzbicki T. Mechanism of strengthening of battery resistance under dynamic loading. International Journal of Impact Engineering. 2019, 131, 78-84
參考文獻：
[1] T. Kisters, E. Sahraei, T. Wierzbicki. (2017). Dynamic impact tests on lithium-ion cells. International Journal of Impact Engineering, 108: 205-216.
[2] J. Zhu, W. Li, T. Wierzbicki, Y. Xia and J. Harding. (2019). Deformation and failure of lithium-ion batteries treated as a discrete layered structure. nternational Journal of Plasticity, 121: 293-311.
[3] B. Wu, W. Lu. (2016). Mechanical-Electrochemical Modeling of Agglomerate Particles in Lithium-Ion Battery Electrodes. J Electrochem Soc, 163(14).

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