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三元鋰離子動(dòng)力電池過(guò)充電表征行為試驗(yàn)研究

2020-08-19 21:40:43·  來(lái)源：電動(dòng)學(xué)堂  
　
本文以三元軟包鋰離子動(dòng)力電池為研究對(duì)象，開(kāi)展不同過(guò)充電量條件下樣品的表征行為試驗(yàn)驗(yàn)證，對(duì)樣品的過(guò)充電過(guò)程進(jìn)行深入分析和研究，并基于過(guò)充電過(guò)程中樣品溫度
本文以三元軟包鋰離子動(dòng)力電池為研究對(duì)象，開(kāi)展不同過(guò)充電量條件下樣品的表征行為試驗(yàn)驗(yàn)證，對(duì)樣品的過(guò)充電過(guò)程進(jìn)行深入分析和研究，并基于過(guò)充電過(guò)程中樣品溫度、電壓、溫度變化率等參數(shù)的變化將失控前的過(guò)充電過(guò)程分為5個(gè)階段，確定了樣品的過(guò)充電邊界條件，有助于管理系統(tǒng)控制策略的制定。
 
1 試驗(yàn)
1.1 試驗(yàn)樣品
選取某款25Ah三元正極材料軟包動(dòng)力電池作為研究對(duì)象，開(kāi)展過(guò)充電過(guò)程中樣品電壓、溫度、溫度變化率等參數(shù)的變化，并研究確定該樣品的過(guò)充電臨界條件。試驗(yàn)樣品的詳細(xì)參數(shù)如表1所示。
 
1.2 試驗(yàn)方案
基于充放電設(shè)備MKL-MCT4-200-05和絕熱量熱測(cè)試儀(AＲC)，聯(lián)用電化學(xué)測(cè)試和量熱技術(shù)，開(kāi)展不同過(guò)充電量的產(chǎn)熱特性試驗(yàn)驗(yàn)證。試驗(yàn)平臺(tái)示意圖如圖1所示。
 
具體實(shí)驗(yàn)流程如下:
步驟1 對(duì)電池樣品進(jìn)行預(yù)處理，并以1/3C倍率充電至滿(mǎn)電態(tài);
步驟2在室溫環(huán)境擱置8h，使其達(dá)到溫度平衡;
步驟3將電池樣品放置在AＲC中，連接電壓、溫度等采集線路;
步驟4將AＲC設(shè)定為“exotherm”模式，并控制MKL-MCT4-200-05充放電設(shè)備分別對(duì)電池樣品進(jìn)行120%、140%、160%、180%和200%等5種不同過(guò)充電量的過(guò)充電試驗(yàn);
步驟5 記錄試驗(yàn)過(guò)程中電池樣品的電壓和溫度。
2 結(jié)果與討論
2.1 過(guò)充電過(guò)程溫度和電壓
在過(guò)充電過(guò)程中，電池樣品的溫度逐漸上升，電壓逐漸增高，圖2是不同過(guò)充電量條件下電池樣品的溫度和電壓變化曲線。
 
如圖2(a)所示，在過(guò)充電量為120%時(shí)，過(guò)充電時(shí)間為720s，樣品的電壓逐漸增高，溫度在初期變化較小，在300s后逐漸升高。
圖2(b)為過(guò)充電量為140%時(shí)的曲線，可以看出，樣品的過(guò)充電時(shí)間為1440s，電壓逐漸增高，溫度在前期變化較小，后期成線性升高的趨勢(shì)。
圖2(c)為過(guò)充電量為160%時(shí)的曲線，樣品的過(guò)充電時(shí)間為2160s，在過(guò)充電過(guò)程中，樣品的電壓和溫度均呈現(xiàn)緩慢上升的趨勢(shì)。樣品電壓的上升先快后慢，溫度的升高先慢后快。
圖2(d)為過(guò)充電量為180%時(shí)的曲線，樣品的過(guò)充電時(shí)間為2880s?？梢钥闯?，當(dāng)過(guò)充電時(shí)間超過(guò)2500s后，樣品的電壓快速升高，并且溫度也呈現(xiàn)加速升高的趨勢(shì)。
 
圖2(e)是過(guò)充電量為200%時(shí)的曲線，樣品的過(guò)充電時(shí)間為3600s。可以看出，過(guò)充電過(guò)程中樣品的電壓呈現(xiàn)波動(dòng)的狀態(tài)，溫度同樣分為不同的階段。為進(jìn)一步比較不同過(guò)充電量條件下樣品溫度和電壓的變化趨勢(shì)，將全部曲線匯總至圖2(f)。
從圖2(f)中可以看出，不同過(guò)充電量條件下，樣品的溫度和電壓變化曲線基本一致，重合度較高。針對(duì)電壓和溫度的變化曲線，將過(guò)充電過(guò)程分為不同的階段，如圖3所示。
 
在圖3中，根據(jù)電壓變化趨勢(shì)，將過(guò)充電過(guò)程分為5個(gè)階段，分別為:①電壓緩慢上升階段;②電壓快速上升階段;③電壓波動(dòng)下降階段;④電壓波動(dòng)上升階段;⑤電壓下降階段。根據(jù)溫度變化趨勢(shì)，將過(guò)充電過(guò)程分為3個(gè)階段，分別為:①溫度緩慢上升階段;②溫度快速上升階段;③溫度增速變緩階段。
為進(jìn)一步確定過(guò)充電的過(guò)程劃分，引入溫度變化率的變化曲線，如圖4所示。
 
從圖4中可以看出:在過(guò)充電過(guò)程中，樣品的溫度變化率處于變化的過(guò)程。過(guò)充電初期，溫度變化率較小，呈緩慢增大趨勢(shì);在過(guò)充電2500s之后，溫度變化率呈波動(dòng)增大的趨勢(shì)，且增大速率明顯變大;在過(guò)充電2800s之后，溫度變化率呈急速增大的趨勢(shì);在過(guò)充電3000～3300s時(shí)，溫度變化速率陡降，隨后又逐漸升高，直至過(guò)充電試驗(yàn)結(jié)束。
 
經(jīng)過(guò)與電壓變化趨勢(shì)充分整合分析后發(fā)現(xiàn)，樣品電壓變化與溫度變化率的變化基本保持一致。以電壓、溫度、溫度變化率為主要參數(shù)，對(duì)過(guò)充電過(guò)程進(jìn)行劃分，共分為5個(gè)主要階段:
階段1電壓緩慢升高，溫度緩慢上升，溫度變化速率緩慢增大;
階段2電壓快速升高，溫度快速上升，溫度變化速率快速變大;
階段3電壓快速下降，溫度快速上升，溫度變化速率急速增大;
階段4電壓波動(dòng)上升，溫度快速上升，溫度變化速率急速變小;
階段5電壓波動(dòng)下降，溫度快速上升，溫度變化速率再次快速變大。
 
2.2 過(guò)充電發(fā)熱量結(jié)果分析
對(duì)不同過(guò)充電量情況下的樣品發(fā)熱量進(jìn)行分析和研究，并對(duì)比電池過(guò)充電產(chǎn)熱的計(jì)算結(jié)果和絕熱量熱結(jié)果。
 
2.2.1 產(chǎn)熱計(jì)算結(jié)果
在電池充放電過(guò)程中，鋰電池的產(chǎn)熱來(lái)源包括4種方式:充放電過(guò)程中所有可逆反應(yīng)的反應(yīng)熱QＲ;濫用試驗(yàn)(過(guò)充電或過(guò)放電)中電池內(nèi)部副反應(yīng)熱QS;電池自身內(nèi)阻引起的焦耳熱QJ;充放電極化引起的極化熱QP。
在正常充放電過(guò)程中，基本不存在副反應(yīng)，故主要考慮反應(yīng)熱、焦耳熱和極化熱。在電池溫度低于70℃時(shí)，相比焦耳熱和極化熱，反應(yīng)熱極少，基本可以忽略。但在過(guò)充電或過(guò)放電過(guò)程中，副反應(yīng)熱也會(huì)變成不可忽略的。本文研究過(guò)充電過(guò)程中的產(chǎn)熱特性，因此總熱量由焦耳熱、極化熱和副反應(yīng)熱構(gòu)成。
 
焦耳熱由電池本征內(nèi)阻ＲΩ引起，極化熱由極化內(nèi)阻ＲP引起，因此焦耳熱和極化熱可通過(guò)焦耳定律計(jì)算得到:
 
計(jì)算不同過(guò)充電量條件下樣品的焦耳熱和極化熱結(jié)果，如表2所示。
 
從內(nèi)阻測(cè)試結(jié)果可以看出:過(guò)充電量不超過(guò)160%時(shí)，樣品的內(nèi)阻基本處于波動(dòng)狀態(tài)，且與初始內(nèi)阻基本一致。因此，在進(jìn)行熱量計(jì)算時(shí)，采用其平均值0.7631mΩ作為內(nèi)阻參數(shù)值。
 
當(dāng)過(guò)充電量達(dá)到180%時(shí)，內(nèi)阻有增大趨勢(shì)，因此，在計(jì)算其熱量時(shí)采取兩段式梯度累計(jì)的方式:即對(duì)于過(guò)充電量小于160%的部分，內(nèi)阻以0.7631mΩ計(jì);過(guò)充電量在160%～180%范圍部分，內(nèi)阻以0.8844mΩ計(jì);當(dāng)過(guò)充電量達(dá)到200%時(shí)，內(nèi)阻急劇增大，采取三段式梯度累加。即:①過(guò)充電量小于160%的部分，內(nèi)阻以0.7631mΩ計(jì);②過(guò)充電量在160%～180%范圍部分，內(nèi)阻以0.8844mΩ計(jì);③過(guò)充電量在180%～200%范圍部分，內(nèi)阻以6.7250mΩ計(jì)。
 
2.2.2產(chǎn)熱量熱結(jié)果
過(guò)充電過(guò)程中的絕熱量熱試驗(yàn)主要根據(jù)式(3)計(jì)算樣品的產(chǎn)熱量。
 
式中:m為樣品質(zhì)量(kg);CP為比熱容(J·kg-1·K-1);ΔT為溫度差(℃)。
首先，在絕熱環(huán)境中，采用外部熱源加熱的方式對(duì)電池進(jìn)行恒功率加熱，獲取電池溫度隨時(shí)間變化的線性曲線，如圖5所示。
 
然后，根據(jù)式(4)計(jì)算得到比熱容CP。
 
式中:m為樣品質(zhì)量(kg);CP為比熱容(J·kg-1·K-1); δT/δt為溫升速率(K/s);W為加熱功率(W)。計(jì)算該溫度范圍內(nèi)樣品的比熱容的平均值，以此結(jié)果作為樣品的比熱容，為1164.0J·kg-1·K-1。
根據(jù)式(3)計(jì)算不同過(guò)充電量條件下樣品的產(chǎn)熱量熱結(jié)果，如表3所示。
 
將樣品的產(chǎn)熱計(jì)算結(jié)果和量熱結(jié)果進(jìn)行比較，如圖6所示。
 
產(chǎn)熱計(jì)算結(jié)果與樣品的內(nèi)阻、試驗(yàn)電流和試驗(yàn)時(shí)間相關(guān)。在過(guò)充電量小于160%時(shí)，熱量呈線性增加趨勢(shì);當(dāng)過(guò)充電量繼續(xù)增大時(shí)，內(nèi)阻發(fā)生變化，熱量呈逐漸增加趨勢(shì)，且增長(zhǎng)速率變大。
 
產(chǎn)熱量熱結(jié)果與樣品表面溫差直接相關(guān)。從量熱結(jié)果曲線可以看出:當(dāng)過(guò)充電量超過(guò)160%時(shí)，其產(chǎn)熱量明顯增加，且增長(zhǎng)率明顯增大。
 
根據(jù)式(2)，本文中產(chǎn)熱計(jì)算過(guò)程僅包括焦耳熱和反應(yīng)熱，未包括副反應(yīng)熱，而量熱過(guò)程以監(jiān)測(cè)樣品表面溫度為主要手段，量熱結(jié)果反映了樣品內(nèi)部全部熱量的外在體現(xiàn)，包括副反應(yīng)熱。
 
從圖5中曲線的對(duì)比可以明顯看出:在過(guò)充電量為120%時(shí)，產(chǎn)熱結(jié)果大于量熱結(jié)果;在過(guò)充電量為140%時(shí)，量熱結(jié)果稍高于計(jì)算結(jié)果;當(dāng)過(guò)充電量為160%時(shí)，量熱結(jié)果明顯大于產(chǎn)熱計(jì)算結(jié)果，且隨著過(guò)充電量的增加，二者的差別越來(lái)越大。這說(shuō)明隨著過(guò)充電量的增加，副反應(yīng)越來(lái)越嚴(yán)重，副反應(yīng)熱越來(lái)越多。從細(xì)節(jié)圖中可以看出:產(chǎn)熱計(jì)算結(jié)果曲線和量熱結(jié)果曲線在過(guò)充電量約為132%時(shí)有交叉點(diǎn)，在過(guò)充電量＜132%時(shí)，計(jì)算結(jié)果大于量熱結(jié)果;當(dāng)過(guò)充電量＞132%時(shí)，量熱結(jié)果大于計(jì)算結(jié)果，差值隨著過(guò)充電量增加逐漸變大。量熱過(guò)程主要監(jiān)測(cè)樣品外部的溫度，樣品內(nèi)部反應(yīng)引起的溫度變化向外部傳遞需要過(guò)程，導(dǎo)致量熱結(jié)果存在一定的滯后和誤差。但當(dāng)副反應(yīng)引起的溫度變化足夠大時(shí)，量熱的結(jié)果將大于忽略副反應(yīng)熱時(shí)的產(chǎn)熱計(jì)算結(jié)果。
 
2.3 邊界限值
基于上述對(duì)熱失控前過(guò)充電過(guò)程及過(guò)程中產(chǎn)熱的分析，我們認(rèn)為三元鋰離子動(dòng)力電池的過(guò)充電耐受能力存在邊界限制。在過(guò)充電過(guò)程中，當(dāng)樣品溫度超過(guò)70℃時(shí)，易引發(fā)熱失控。
本文研究的過(guò)充電過(guò)程中，最高溫度為57.715℃，未達(dá)到70℃的臨近點(diǎn)，但通過(guò)對(duì)電壓、溫度、溫度變化率等參數(shù)的分析可以發(fā)現(xiàn)，在熱失控之前的過(guò)充電過(guò)程中存在明顯的臨界點(diǎn)。
在階段1中，樣品電壓緩慢升高，溫度緩慢上升，溫度變化速率緩慢增大;在階段2中，樣品的電壓快速升高，溫度快速上升，溫度變化速率快速變大。階段1和階段2中參數(shù)變化規(guī)律的差異說(shuō)明樣品內(nèi)部發(fā)生了劇烈的反應(yīng)，導(dǎo)致樣品的電壓、溫度、溫度變化率發(fā)生明顯異常，故認(rèn)為階段1為過(guò)充電安全可控其他階段均為不安全區(qū)域。將階段1結(jié)束時(shí)刻的參數(shù)作為該樣品的過(guò)充電安全邊界條件:電壓為5.34V，溫度變化速率為2.64K/s，過(guò)充電量為69.41%。
 
3 結(jié)束語(yǔ)
以某款商用三元軟包鋰離子動(dòng)力電池為研究對(duì)象，開(kāi)展了絕熱環(huán)境下樣品過(guò)充電試驗(yàn)。通過(guò)不同過(guò)充電量的差異，對(duì)失控前樣品的表征行為進(jìn)行了詳細(xì)的分析和研究，并結(jié)合過(guò)充電過(guò)程產(chǎn)熱分析進(jìn)一步研究和確定了樣品的過(guò)充電安全邊界條件。
1)不同過(guò)充電量條件下，樣品的過(guò)充電試驗(yàn)曲線基本一致。根據(jù)溫度、電壓、溫度變化率、電壓變化率等參數(shù)變化趨勢(shì)，將熱失控前的過(guò)充電過(guò)程分為5個(gè)階段。
2)過(guò)充電量小于140%時(shí)，產(chǎn)熱計(jì)算結(jié)果和量熱結(jié)果基本一致;當(dāng)過(guò)充電量超過(guò)140%后，過(guò)充電導(dǎo)致的副反應(yīng)引起的產(chǎn)熱明顯增加，量熱結(jié)果顯著大于計(jì)算結(jié)果。
3)根據(jù)過(guò)充電過(guò)程表征行為及產(chǎn)熱的分析，將階段1作為樣品過(guò)充電安全階段，其安全邊界條件確定為:電壓為5.34V，溫度變化速率為2.64K/s，過(guò)充電量為69.41%。
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